Som första dam, åren 1989 till 1993, brann hon för att öka läs- och skrivkunnigheten och startade en stiftelse som arbetar med frågan.
För några dagar sedan meddelades det att hennes "hälsa svek" och att hon beslutat att inte längre fortsätta med medicinsk behandling. Hon vårdades i sitt hem omgiven av sin familj den sista tiden.
Det har inte kommit någon information om vad hon led av för sjukdom men hon hade varit inlagd på sjukhus vid flera tillfällen den senaste tiden.
CNN har tidigare rapporterat att hon led av bland annat lungsjukdomen kol.
Kondoleanserna strömmar in efter beskedet om hennes död.
Sonen George W Bush skriver i ett uttalande: "Barbara Bush var en fantastisk första dam och en kvinna som inte liknade någon annan". "Mamma höll oss på tårna och fick oss att skratta in i det sista."
Barbara Bush fick sex barn. En av hennes andra söner, Jeb, skriver: "Jag är väldigt privilegierad att vara son till George Bush och den exceptionellt älskvärda, roliga, sociala, kärleksfulla, tuffa, smarta och graciösa kvinnan som var naturkraften mer känd som Barbara Bush."
USA:s nuvarande president Donald Trump hyllar henne på Twitter.
"Hon kommer länge att bli ihågkommen för sin hängivenhet gentemot landet och familjen, som hon tjänat otroligt bra", skriver han.